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内田 俊介*; 佐藤 智徳; 森島 祐介*; 廣瀬 達也*; 宮澤 孝裕*; 柿沼 永郎*; 佐藤 義之*; 臼井 直志*; 和田 陽一*
Proceedings of 12th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors (CD-ROM), p.19 - 29, 2005/00
沸騰水型原子炉(BWR)の冷却水には水の放射線分解により生成した過酸化水素と酸素が混在していることが指摘されているが、ステンレス鋼の腐食や応力腐食割れに及ぼす過酸化水素の影響に関するデータは少ない。本研究では、過酸化水素及び酸素を含む、BWRを模擬する高温高圧水に浸漬されたステンレス鋼の静的,動的挙動を周波数依存複素インピーダンス(FDCI)及び腐食電位(ECP)測定により評価した。試験片の表面被膜の多元分析(LRS, SIMS, XPS, 接触電気抵抗測定など)を実施した。その結果、以下が確認された。(1)BWRの通常水質(NWC)が100pp HOにより模擬され、水素注入(HWC)は10ppb HOにより模擬できる。(2)HWC下でのECPはNWCと同様に高いが、酸化被膜の溶解はNWCより大変小さい。(3)NWCとHWCの同レベルのECPは被膜の電気抵抗と溶解の複合効果による。(4)100ppbHOに浸漬された試験片の明らかな質量減少が得られた。これらより、BWRの1次冷却水の腐食環境が過酸化水素により決定され、その評価指標がECPだけでは不十分であることが確認された。
亀田 恭男*; 佐々木 基弥*; 臼杵 毅*; 大友 季哉*; 伊藤 恵司*; 鈴谷 賢太郎; 福永 俊晴*
Journal of Neutron Research, 11(3), p.153 - 163, 2003/09
水HOのTOF中性子回折におけるH(軽水素)からの非弾性散乱の効果を、DO(重水)と混合することで干渉性散乱強度をゼロにして、構造と関係ない非干渉性(-非弾性)散乱のみを観察することで、直接調べた。
白井 稔三; 多幡 達夫*; 俵 博之*
Atomic Data and Nuclear Data Tables, 79(1), p.143 - 184, 2001/09
被引用回数:55 パーセンタイル:91.23(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)プラズマに最も関連する不純物(CO,CO,HO)との電子衝突素課程について、1eV以上の衝突エネルギーに対する断面積を評価した。各衝突素過程の断面積測定法に関する簡単なまとめを行った。1998年12月までの文献を調査した。推奨断面積に対する解析関数の当てはめも行った。
桜井 勉*; 横山 淳
Journal of Nuclear Science and Technology, 37(9), p.814 - 820, 2000/09
放射性炭素(C)の固定化に関連して、マイクロ波放電(20~100W)によるCO,CO及びHO(g)(水蒸気)の分解条件を、流通法を用いて研究した。0.4~1.3kPaのCOはガス線速度0.04~0.56m/s(プラズマの滞留時間1.13~0.08s)でその75~92%がCOに分解される。同じ条件でCOの分解率は低く、0.8kPaのCOはその5%またはそれ以下がC(炭素)に分解されるに過ぎない。0.8kPaのHO(g)は、出力50W、ガス線速度0.6m/s(プラズマ内滞留時間0.08s)でほぼ100%がHとOに分解された。HO(g)の効果的な分解には、逆反応を抑えるため、高い線速度が必要である。また、HとOが293KでもSUS及びCu金属表面で反応することを見いだした。
倉田 有司; 鈴木 富男; 清水 三郎
JAERI-Research 2000-011, p.56 - 0, 2000/03
熱化学水素製造プロセス(ISプロセス)のHO+SO環境において、容器候補材料の選定に資するため、850で1000hまでの腐食試験を行った。この環境における腐食は、腐食膜の形成、剥離、均一腐食、内部酸化と硫化からなる粒界侵食である。耐食性が劣っているのは、SUS304、SUS316、ハステロイC276、優れているのは、2相ステンレスのSUS329J4Lである。そのほかのアロイ800H、ハステロイXRなどは中間の耐食性を示す。FeとCrを含む合金では、多くの場合、酸化膜は外側のFe酸化物、内側のCr酸化物からなる。Sはスケール/金属界面近傍や粒界侵食部に濃縮し、硫化物を形成する。この環境における腐食を粒界侵食深さで整理したとき、粒界侵食深さはほぼ放物線則によって表された。
関口 広美*; 関口 哲弘; 北島 義典*; 馬場 祐治
Photon Factory Activity Report 1998, Part B, P. 66, 1999/11
シリコン(Si)表面と水(HO)との相互作用は半導体プロセス技術に関連して広く研究されている。本研究においては光刺激イオン脱離スペクトルが吸着分子と基板原子との相互作用に敏感に変化することを利用して異なった面指数を持つSi(100)とSi(111)試料についてHO吸着の相互作用を調べた。イオン検出はパルス放射光を利用した飛行時間質量分析法により行った。どちらの試料も軟X線吸収スペクトルはかなり似たスペクトルであったのに対し、両者のH脱離スペクトルはかなり異なったものであった。Si(111)の方がイオン収量が小さく、弱い相互作用に特有な(O-H)ピークが小さい。吸収スペクトルの偏光依存解析からSi(100)ではO-H結合が表面垂直に近いのに対し、Si(111)では平均約55度の傾き角となった。Si(111)ではH原子がよりSi表面第一層と近いため、相互作用が大きくなったものと結論した。
黒崎 譲*; 高柳 敏幸
Journal of Physical Chemistry A, 103(3), p.436 - 442, 1999/00
被引用回数:20 パーセンタイル:53.61(Chemistry, Physical)反応N(D)+HOについて、非経験的分子軌道法を用いて反応機構を考察した。この結果、おもな最終生成物はNH()+OH()及びHNO(A')+Hであることが予測された。この結果は、過去の高精度の計算結果ならびに最近の実験結果と一致している。また、反応の初期段階として、NのO原子への付加、NのOH結合への挿入、NによるH原子の引き抜き、の3つの機構が考えられるが、このうちNの付加が最も有利な機構であることが計算により示された。
木村 貴海; 加藤 義春; 吉田 善行; 白数 訓子
Journal of Nuclear Science and Technology, 33(6), p.519 - 521, 1996/06
環境条件下のU(VI)及びPu(VI)の固液相平衡において、生成する固相に大きな違いがみられること、Np(VI)に関する同様の研究が全くないことなどから、Np(VI)の固液相平衡において生成する固相のスペシエーション(状態分析)を行った。オゾンを含む80%及び0.03%CO雰囲気、pH3.2及び4.4、0.1M NaClO、25Cの条件下で生成したNp(VI)の固相を、X線回折、紫外-可視-近赤外光音響分光、及びフーリエ変換赤外音響分光で分析した。その結果、80%COではNpOCO(s)が、0.03%COではNpO・HO(s)が溶解度を決定する固相であることを明らかにした。この結果から、Np(VI)の挙動はPu(VI)よりU(VI)に近いことを見出した。
関口 哲弘; 池浦 広美*; 田中 健一郎*; 小尾 欣一*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.65 - 68, 1996/00
被引用回数:4 パーセンタイル:26.09(Spectroscopy)HO/Si(100)吸着系のO 1s内殻励起光刺激脱離をパルス放射光を用いたTOF法により調べた。脱離機構を調べるために脱離HおよびOイオンの運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を測定した。Hイオンでは分布は近似的に3成分の和で表わされる。励起エネルギー依存性から、各成分は、それぞれ低エネルギー側から(1)Si-L殻イオン化、(2)O-K殻イオン化、(3)O 1s共鳴とO 1s、3a、シェイク・オフ過程の重なり、に相当すると考えられた。O 1s共鳴では、最高運動エネルギー成分のH脱離には(O-H)軌道の反結合性が寄与していると考えられる。Oイオンの分布は3成分解析された。第2成分はO 1s、3a、シェイクオフ過程に相当し、最高運動エネルギー成分はO 1s、2a、シェイクオフ過程に相当する。2a軌道はSi-O-H全体の強い結合性軌道である。そのため、そこにホールを空けるとSi-O結合間に大きな反発力を生じ、高い運動エネルギーのOが脱離する。
加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 二谷 訓子*
Radiochimica Acta, 74, p.21 - 25, 1996/00
これまでに報告のあったU(VI)及びPu(VI)の固液相平衡において、生成する沈澱の化学形に大きな違いがみられること、Np(VI)に関する同様の研究が全くないことなどから、Np(VI)及びU(VI)の固液相平衡の研究を行った。0.1M NaClO、25C、pH2.5~5.5において、オゾンを含む80%、0.99%及び0.03%CO雰囲気でNp(VI)の溶解度を、100%及び0.03%CO雰囲気でU(VI)の溶解度を測定した。生成した沈澱をX線回折及び光音響分光で分析した結果、80%及び100%COではNpOCO(s)とUOCO(s)が、0.03%及び0.99%COではNpO・HO(s)とUO・2HO(s)が溶解度を決定する固相であることを明らかにした。それぞれの固相に対して得られた溶解度積はlog Ksp(NpOCO)=-14.620.12、log Ksp(NpO)=-21.900.09、log Ksp(UOCO)=-14.100.14及びlog Ksp(UO)=-22.280.05であった。
木村 貴海; Choppin, G. R.*
Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.313 - 317, 1994/00
被引用回数:264 パーセンタイル:99.75(Chemistry, Physical)Eu,Tbなどのランタノイドイオンに対し、蛍光寿命の逆数(K=1/)とイオンの水和数(n)との間に直線的な相関がある。Cmに対し同様の関係があるかどうかを検討するために、Euを参照イオンとしてCmの蛍光寿命を種々の系において測定した。DO/HO中及びランタン化合物中のCmの蛍光寿命の結果からKとnの間に次の関係があることを明らかにした。n=0.612K(ms)-0.468。この関係をEu錯体に対し水和数が既知のポリアミノポリカルボン酸のCm錯体に適用し、水和状態を研究した。Eu,Cm錯体は同様の熱力学パラメータをもつにもかかわらず、Cm錯体の水和数は明らかにEu錯体のそれより大きかった。本報においてその結果を議論する。
関口 哲弘; 池浦 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*
Photon Factory Activity Report, P. 128, 1994/00
HO/Si(100)化学吸着系のOK吸収端励起による光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を用いた飛行時間質量分析法により調べた。脱離メカニズムを調べるためHイオンの運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を測定した。運動エネルギー分布は励起エネルギーに大きく依存し、少なくとも3つ以上の成分をもつ。どの成分のスペクトルもSi L-shellイオン化、O 1s(O-H)共鳴励起、O 1sイオン化、shake-offイオン化によりピークまたは、ステップを形成している。特に、最も高い運動エネルギーの成分には、内殻共鳴励起(+共鳴オージェ)の成分とshake-offイオン化の成分が含まれる。いずれも、O-H結合軸上に強い反発状態であるためイオン脱離効率が高いと考えられる。
G.Meinrath*; 武石 秀世
Journal of Alloys and Compounds, 194, p.93 - 99, 1993/00
被引用回数:23 パーセンタイル:82.82(Chemistry, Physical)水溶液中、NdOHCO(s)及びNd(CO)・(4.5-6)HO(s)の溶解度積を測定した。添字(s)は固相をあらわす。測定はより広範囲のCO分圧、金属イオン濃度の領域で実施した。CO分圧0.03-0.3%の領域でNdOHCO(s)が、また分圧1.0%の領域でNd(CO)・(4.5-6)HO(s)が形成されることがわかった。それぞれの溶解度積は以下のとおりであった。logKsp(NdOHCO)=-20.120.09,logKsp(Nd(CO)・(4.5-6)HO)=-31.540.11。また、Nd(CO)・(4.5-6)HO(s)はCO分圧1.0%の条件下では不安定な中間生成物であることを明らかにした。化合物の生成ギブス自由エネルギーを以下のとおり見積った。Gf(Nd(CO)(s))=-3115.94.0KJmol,Gf(NdOHCO(s))=-1476.02.9KJmol。
中田 正美; 為谷 和美*; 中原 弘道*; 遠藤 和豊*
Hyperfine Interactions, 70, p.1241 - 1244, 1992/00
被引用回数:2 パーセンタイル:17.67(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)2種類の時間微分型メスバウアー分光法(122keVの線と14.4keVの線を同時計数する時間微分同時計数メスバウアー分光法(TDMS)及び、6.3keVのKX線と14.4keVの線を同時計数する時間微分X同時計数メスバウアー分光法(TDXMS))を用いて、Coで標識したCo(BrO)・6HOのスペクトルを測定した。その結果、スペクトル上で、EC壊変によって生成したFe(II)の相対面積強度比が時間と共に減少していく緩和過程が両方法で観測された。しかし、Fe(II)の相対面積強度比は、TDXMSの方がTDMSよりも大きく、EC壊変後の脱励起過程であるオージェ電子放出過程とX線放出過程の違いによる生成したFe(II)の生成量の差が観測された。
藤井 貴美夫; 黒沢 武; 斎藤 保; 野村 真三; 今井 久
炭素, 116, p.2 - 9, 1984/00
高温ガス炉の冷却材ヘリウム中には約7種類の不純物ガスが含まれるが、黒鉛材料に対する腐食の観点から問題となるのはHOとCOである。両ガスによる腐食反応を17種類の黒鉛材料、炭素材料に対して実験的に調べた。その結果、黒鉛材料に対する両ガスの反応性は、800C~1000Cの温度範囲では、ほぼ同程度とみなして良いこと、不純物のうち(Fe+Ti+Ni+V)の濃度が反応速度と密接な関係を持つこと、並びに、これら不純物が触媒効果を失う温度は、水蒸気反応では1550K、二酸化炭素反応では1380Kであること、などが判明した。
松鶴 秀夫; 小林 義威; 土尻 滋; 吾勝 常勲; 森山 昇
Nucl.Chem.Waste Manage., 4, p.307 - 312, 1983/00
使用済イオン交換樹脂の減溶処理を目的に、既存の酸分解反応系HSO-HNOの代替としてHSO-HOを提案した。両反応系を用いて、酸分解条件と酸化分解率との関係、放射性核種の反応系における挙動等について比較検討を行い、HSO-HOがよりすぐれた反応系である事で見出した。
松鶴 秀夫; 歳国 正美*; 山中 彰宏*; 森山 昇
JAERI-M 82-087, 19 Pages, 1982/07
粉末状陽イオン交換樹脂(PCH)のFe(II)を触媒とした過酸化水素による酸化分解を流通式の反応装置を用いて検討した。触媒の最適濃度は0.03M付近であり、これ以上の濃度では末溶解のPCHの残留量が増加する。一方、溶解した分解生成物の残留量は触媒濃度の増加に伴って減少する。過酸化水素の添加量を増加させるほどPCHの分解率は増加するが、理論添加量の1.8倍以上に増加させても分解率は顕著に増加せず、この程度の添加量で十分である事がわかった。この時の反応容器出口での分解率は約99%であった。
池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎; 中島 隼人
Int.J.Hydrogen Energy, 7(7), p.539 - 543, 1982/00
被引用回数:6 パーセンタイル:74.05(Chemistry, Physical)炭酸ガスの放射線分解の反応過程を解析し、水の放射線分解と比較した。その結果、生成物収率の高いこと、また生成物が比較的安定に反応系中に存在しうることの二点が炭酸ガス放射線分解の特長であり、水素製造のための放射線プロセスとしてすぐれていることが明らかにされた。添加物効果、高線量効果、核分裂片照射効果を実験によって調べた。
池添 康正; 清水 三郎; 佐藤 章一; 松岡 信吾*; 中村 洋根*; 田村 孝章*
Radiation Physics and Chemistry, 20(4), p.253 - 257, 1982/00
大気圧炭酸ガス中におけるクラスターイオン種、((CO)),(CO(CO)n),((CO)(CO)),(HO(CO)),(H(HO)(CO)),(H(HO)(CO)),(CO(HO)(CO))等の生成と消滅を時間分解型大気圧イオン化質量分析計(TRAPI)を用いて観測した。極微量の不純物によってイオン反応は決定的な影響を受けることを見出した。これらの観測結果のCO放射線分解に対する意味について論じた。
渡辺 宏; 飯塚 廣*; 武久 正昭
食品照射, 17, p.20 - 22, 1982/00
殺菌線量を低減化する方法として、Oの増感作用(酸素効果)は有効な方法の一つである。これまで空気中や100%O下での効果は調べられているが、低O濃度下での効果についてはあまり検討されてきていない。そこで0.9%O下で起る酸素効果にどのような溶性種が関与するかを検討した。P.radiora 0-1はO濃度の増加に伴って感受性が増大するが、5%以上では100%まで感受性の変化はなかった。最大増感(5%以上)の約半分の増感を示す0.9%O下で、種々の捕捉剤(アルコール、SOD、カタラーゼ等)を使って検討した結果、OHラジカルと同時にOやHOが酸素効果の原因となっていることが明らかとなった。酸素固定化説では酸素効果はOHラジカルと分子状Oによって起ると考えられてきたが、この仮説が、低いO濃度下では適用できないことを明らかにした。